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2004 a 2006: el éxito de Three cheers for sweet revenge.
En 2004, My Chemical Romance firmó con Reprise Records, empresa discográfica de Warner Music. La banda comenzó a trabajar en su segundo disco, y el 8 de junio de 2004, con un estilo más maduro y consolidado, publicaron Three cheers for sweet revenge, especialmente dedicado a la abuela de Gerard y Michael Way, Elena Lee Rush, que murió dos semanas antes de la publicación del álbum. Ella les había apoyado toda la vida y le enseñó a cantar, actuar y dibujar a Gerard. La primera canción del CD, «Helena», está dedicada a ella. Fue el comienzo de su ascenso en la música, con el que se dieron a conocer en Estados Unidos, Latinoamérica, Europa y Japón. Las canciones más reconocidas son «Helena», «I'm not okay (I promise)» y «The ghost of you», teniendo todas ellas su respectivo videoclip. De hecho, el video de «Helena» fue incluido en un ranking anual de MTV Latinoamérica, alcanzando la primera posición como el más solicitado del año 2005.

En comparación con I brought you my bullets, you brought me your love, el carácter del segundo álbum es un poco menos ‘agresivo’, en el sentido de que es menos melancólico, disonante y depresivo, pero conserva aún la misma agresividad y la misma fuerza tan característica del estilo que forjaron con su primer disco. La muerte era un elemento claramente recurrente en muchas —si no todas— las canciones de la banda por ese entonces, característica presente en todos sus discos. Desde temas como «The ghost of you» y «To the end» que claramente evocan escenarios fúnebres, hasta «Thank you for the venom» y «Cemetery drive», que tratan de una manera franca y no muy sutil el suicidio como alternativa a una vida de miseria y depresión, My Chemical Romance ha demostrado en sus líricas una cierta fascinación con la muerte. Como se mencionó, el origen de esta obsesión es la experiencia personal del mismo Gerard: él se interesó en la muerte a la temprana edad de ocho años, cuando supo que en algún momento toda persona debía morir. Para este, su segundo álbum, la venganza toma casi igual relevancia, lo que se ve reflejado en el mismo título del disco, en canciones como «It's not a fashion statement, it's a fucking deathwish» y «I'm not okay (I promise)» y también en varios logos publicitarios, ropa y accesorios que la banda puso a la venta.

Fue durante este tiempo en el que la banda sustituyó a su baterista Matt Pelissier por Bob Bryar. Razones expuestas por el grupo han sido que no estaba trabajando debidamente, y que la situación profesional y emocional no funcionaba.18 Bob fue presentado como miembro oficial en agosto de 2004, durante un concierto en Japón.

En 2005 la banda se unió a la primera gira Taste of Chaos, y luego fueron teloneros de Green Day en su gira American Idiot. Ese mismo año, se unieron con The Used para hacer una versión de la canción «Under pressure», original de la banda Queen junto con David Bowie, y así recoger fondos para los damnificados del maremoto que azotó las costas de Indonesia, India, Malasia, Tailandia, algunas otras islas cercanas y algunos países africanos ese mismo año. La canción fue incluida como bonus track en una reedición del álbum In love and death, de The Used. También coencabezaron el Warped Tour 2005 junto a Fall Out Boy durante dos meses, y más tarde encabezaron su primera gira propia, acompañados por Alkaline Trio y Reggie and the Full Effect, alrededor de Estados Unidos. Ese mismo año se publicó el documental My chemical diary, de MTV diary, que muestra entrevistas con los integrantes durante el Warped Tour.

El 21 de marzo de 2006, publicaron el DVD en vivo Life on the murder scene. El primer disco de video incluye la historia de la banda desde sus inicios, relatada por sus integrantes en entrevistas y con apoyo de filmaciones. El segundo trae los videoclips musicales, los making of de sus videos y presentaciones en vivo. Este material también incluye un tercer disco (disco compacto) con sus más importantes canciones hasta entonces, tocadas en vivo, y con dos demos y una canción de estudio nunca antes editada, llamada «Desert song». El álbum obtuvo la certificación de doble platino en Estados Unidos.